Le transport réactif. Quand la chimie rencontre l’hydrodynamique

Photo Laurent De Windt & Vincent Lagneau / Centre de Géosciences de Mines ParisTech PSL Research University / July 13th, 2017

Hytec est un outil de modélisation innovant, croisant les savoirs de la chimie et de l’hydrodynamique. Conçu à l’origine pour répondre à un besoin très précis, autour du stockage des déchets nucléaires, il a évolué au fil du temps pour devenir une plateforme générique, permettant de traiter certains aspects critiques de quelques-uns des grands problèmes de notre époque, comme le stockage du CO2 ou la gestion des ressources naturelles. Une plateforme destinée aux chercheurs, mais qui se prête déjà à un usage industriel.

Paris Innovation Review – Coupler la chimie et l’hydrodynamique est aujourd’hui une idée en vogue, mais seules quelques équipes dans le monde ont eu le flair de s’y engager. Commençons par là : comment l’histoire a-t-elle commencé ?

Vincent Lagneau – Il faut revenir aux années 1970 et au développement de l’hydrogéologie quantitative, avec des codes d’écoulement qui calculent la manière dont l’eau va s’écouler dans le sol et les éléments dissouts qui peuvent être transportés.

Assez rapidement, on a pu intégrer un peu de chimie à ces modèles, pour représenter, par exemple, comment un élément transporté peut être retardé par des réactions chimiques. Mais on se contentait de prendre en compte un effet approché de la réaction chimique, en appliquant un simple coefficient de retard. Le coefficient dérivait des équations chimiques mais ne permettait pas de représenter toute la complexité de nombreuses réactions en interaction.

Une première rupture intervient dans les années 1990, avec d’une part un article fondateur de 1989 sur le transport réactif et d’autre part le besoin d’une modélisation du comportement à long terme des stockages de déchets radioactifs. C’est cela qui, au niveau mondial, est vraiment à l’origine de l’effort de recherche sur le transport réactif. On va coupler ce qui se faisait en hydrogéologie avec de la chimie complexe. Il faut citer ici le nom de Jan van der Lee, qui était alors en thèse à l’École des Mines et qui a fini par monter son équipe de recherche, Hydrodynamique et réactions. Une première maquette du modèle est réalisée dès 1996, et en 1999 le modèle était suffisamment performant pour être montré à de possibles partenaires. C’est à ce moment que, Laurent et moi, nous sommes recrutés dans l’équipe, après avoir travaillé sur le projet, moi comme doctorant, Laurent comme post-doc.

Jusqu’au tout début des années 2000, il a fallu se battre pour faire passer l’idée que le transport réactif avait une plus-value par rapport à ce qu’on faisait auparavant pour modéliser l’évolution du stockage des déchets nucléaires. Vers 2005, la démonstration était faite, et notre modèle était devenu un outil de référence, dans le monde académique en tout cas. Il n’est pas unique : il y a aujourd’hui dans le monde une demi-douzaine d’outils de modélisation du transport réactif qui font vraiment référence.

Laurent De Windt – Il faut également noter, entre les années 1990 à aujourd’hui, un basculement : nous sommes passés de l’étude d’impact environnemental à la question de la durabilité des matériaux, avec l’émergence du thème « géomatériaux ». C’est dans ce contexte que le modèle a pris tout son sens, car les codes des années 1970-1990 étaient tout simplement incapables de traiter cette question. La notion de couplage devient ici essentielle. Elle n’associe pas seulement deux disciplines, l’hydrogéologie et la chimie, mais aussi l’environnement et les matériaux. Et dès lors que l’on raisonne à long terme – de l’ordre de la centaine de milliers d’années, dans le cas des déchets radioactifs ! – on ne peut pas ignorer la façon dont l’environnement agresse les matériaux, avec la dégradation des aciers ou des argiles utilisés pour confiner les déchets. Et réciproquement, le milieu naturel est aussi modifié. Ces interactions complexes, seules peuvent les décrire des modèles couplant l’ensemble des processus : corrosion des colis, libération des radionucléides, migration dans les roches.

Vincent Lagneau – Les premières applications considéraient principalement les interfaces. Par exemple, des réactions se produisent quand le béton est au contact de l’argile. On suppose alors que l’argile est la condition limite, et on étudie l’impact sur le béton. Ou inversement on considère que le béton est la condition limite, et on étudie l’impact sur l’argile. Avec les nouveaux outils, on considère les deux phénomènes simultanément, en prenant en compte des interactions croisées.

Laurent De Windt – Pour s’en faire une idée, il faut se représenter la façon dont sont stockés les déchets nucléaires dans le milieu souterrain : pour les déchets de moyenne activité, imaginez des galeries où le béton domine, d’une taille comparable à celles du métro, creusées dans une couche d’argilites à -500 mètres. Un autre type d’argile, la bentonite, est également utilisé pour sceller l’entrée des galeries. Ces matériaux ne sont pas à l’équilibre entre eux, et ils vont réagir. La chimie des bétons est agressive pour les argiles, et réciproquement – mais à des échelles de temps très longues. Et c’est un élément très important, qui a motivé nos travaux : faire la démonstration de ce système sur 100 000 ans. Une durée sans commune mesure avec le temps d’une expérience, qui dure généralement trois ans, le temps d’une thèse en fait, parfois une dizaine d’années. Il faut donc extrapoler. C’est précisément à quoi servent nos outils, qui vont utiliser des données obtenues sur des temps courts pour identifier tous les processus en jeu, puis calculer ce qui se passe à une échelle de temps différente. Extrapoler, ici, ce n’est pas faire une simple projection, prolonger une courbe. C’est calculer des interactions qui, pour être relativement simples prises isolément, n’en constituent pas moins, sur la durée, un système complexe, dont la représentation demande énormément de calculs.

Revenons un instant sur le contexte industriel et social dans lequel s’inscrit votre projet, car cette vision à très long terme n’est pas simplement un défi passionnant pour des chercheurs, c’est aussi un enjeu social et un cadre politique. L’Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Andra), l’établissement public industriel et commercial chargé de la gestion de l’ensemble des déchets radioactifs en France, était-il partie prenante de vos travaux ?

Vincent Lagneau – Pas directement. Le projet des Mines de Paris a été soutenu dès l’origine par l’Institut de radioprotection et de sûreté nucléaire (IRSN) et ce faisant, nous nous sommes en quelque sorte interdit de travailler avec l’Andra, car il nous a semblé plus sain que le juge (l’IRSN) ne dispose pas des mêmes outils que l’opérateur qu’il doit contrôler. L’Andra connaît bien sûr nos travaux, et s’est posé la question d’utiliser Hytec ; mais ils ont tenu le même raisonnement que nous, et ont décidé d’utiliser d’autres codes. Cela permet d’avoir deux expertises vraiment séparées, et améliore ainsi la qualité du contrôle… même si bien sûr l’expertise ne se réduit pas à un logiciel !

Mais je rebondis sur votre question, pour évoquer justement ces parties prenantes du projet, car c’est un aspect essentiel. Une des grandes idées de Jan van der Lee, dès le début, c’était de pérenniser le projet. Pour une raison très simple : les codes scientifiques résistent souvent mal au départ du doctorant qui les a développés. C’est pour prévenir ce risque que Jan a constitué en 2001 un consortium, le Pôle géochimie transport, qui réunissait deux directions du CEA, l’IRSN et EDF. Progressivement cela s’est étendu à d’autres acteurs. Aujourd’hui, Areva, Bel V (équivalent de l’IRSN en Belgique) et le cimentier Lafarge sont présents à côté des membres fondateurs. Total, Schlumberger et l’Institut national de l’environnement industriel et des risques (Ineris) nous ont aussi accompagnés quelques années. Et il y a enfin des partenaires académiques, qui ne contribuent pas financièrement mais participent au foisonnement des idées.

C’est ainsi que Hytec, dont le développement a commencé il y a plus de 20 ans, est un code suffisamment robuste pour être utilisé par des chercheurs, par des instituts, ou par ceux de nos partenaires qui se posent des questions industrielles.

Hytec est à l’origine un produit très spécialisé, mais avec le temps ses usages se sont étendus. Cette dimension générique faisait-elle partie de l’ambition initiale ?

Vincent Lagneau – Plus simplement, cette extension s’est produite naturellement, et elle vient en partie de ce que la structure du code n’est pas aussi spécialisée que ses premières applications. Pour le dire en un mot, ce qu’on met dans Hytec, ce ne sont pas des déchets radioactifs, ce sont des équations de la chimie, des équations des écoulements.

C’est peu après 2000 que nous nous sommes rendu compte que ce que nous savions faire sur les déchets radioactifs pouvait s’appliquer sur d’autres sujets. On modélise l’interaction béton-argile dans un stockage de déchets radioactifs, mais on peut aussi traiter la dégradation du béton dans un barrage, par exemple.

Le modèle a aussi été appliqué à des problèmes de pollution de sol, de corrosion dans les circuits de refroidissement des réacteurs nucléaires, mais aussi à des questions émergentes comme le stockage du CO2 ou de H2S. Vous noterez au passage que ces différents problèmes se jouent à des échelles très différentes, du micron au kilomètre, ce qui donne une idée de la flexibilité du modèle. C’est qu’au fond les équations de base, qui formalisent des réactions chimiques, restent de même nature.

Quelle architecture informatique avez-vous retenue ?

Le code (qui est écrit en C++) peut tourner sur un ordinateur de bureau pour les calculs les plus simples, mais appliqué à plein régime et à grande échelle il demande beaucoup de puissance de calcul. Pour gérer ce changement d’amplitude des calculs, nous avons opté pour des calculs parallèles. L’informatique distribuée convient en effet très bien à notre modèle, puisque les réactions chimiques sont indépendantes d’une partie de l’espace à l’autre : c’est l’hydrodynamique qui transporte des réactifs entre les différentes zones de l’espace. Ainsi, l’hydrodynamique est résolue globalement sur tout le domaine, mais la chimie est distribuée : tel processeur traite certaines zones de l’espace, tel processeur d’autres zones, et ainsi de suite.

Enfin, Hytec repose sur des bases de données chimiques importantes. Les paramètres nécessaires pour traiter un problème peuvent être très nombreux, mais en pratique la plupart de ces paramètres sont renseignés par des éléments physiques (géométrie), géologiques (perméabilité par exemple) ou les données thermodynamiques de base. Le nombre de paramètres de calage reste ainsi très limité, ce qui est un gage de robustesse et de prédictivité des simulations.

Un élément qu’on peut évoquer, ici, c’est que le code a été développé en interne. Mais pour la visualisation des résultats, nous utilisons des solutions extérieures standard.

Cela nous amène à la question des compétences. Sans même compter les compétences d’ingénierie comme la programmation informatique, au moins deux grandes disciplines scientifiques sont mises en jeu. Quelles sont les compétences mobilisées au sein de l’équipe ?

Vincent Lagneau – Je viens des mathématiques appliquées avec une orientation vers l’hydrogéologie, Laurent est un chimiste fondamental qui s’est orienté vers la géochimie, et nous avons des collègues numériciens géochimistes. C’est une équipe qui dans son ensemble, mais aussi chacun de ses membres, est à l’interface entre deux ou trois domaines.

Laurent De Windt – La simulation numérique s’est imposée à côté de l’expérience et de la théorie comme une des voies principales dans les géosciences. C’est en soit une nouveauté, et c’est bien en cela que notre modèle est innovant. Ce n’est pas un hasard, du reste, si l’article fondateur de cette branche date de 1989, un moment où les ordinateurs deviennent vraiment puissants. Et entre le moment où Jan van der Lee écrit sa thèse et aujourd’hui, la puissance de calcul accessible à des chercheurs comme nous s’est considérablement accrue. La loi de Moore nous a permis de décrire beaucoup plus finement les phénomènes que nous modélisons.

Les lois que nous utilisons sont connues, pour certaines, depuis plus d’un siècle – je pense par exemple à la loi de Darcy sur la perméabilité des milieux poreux. Mais les moyens informatiques ne permettaient pas d’associer tout cela, car une modélisation conséquente nécessite des centaines de millions, voire des milliards de calculs.

Le surcroît de complexité concerne notamment les objets que l’on décrit. Pendant une dizaine d’années, ce que l’on décrivait, c’était une interface entre deux matériaux. Assez rapidement, on est passé à des objets un peu plus complexes, tout en restant dans des géométries d’objets industriels – typiquement une galerie. C’est autour de 2007 que nous avons commencé à raisonner autrement, et il y a là une deuxième rupture, après la rupture fondamentale du couplage des phénomènes.

Cette deuxième rupture consiste à ne plus raisonner simplement sur des objets homogènes, mais sur le milieu géologique, en intégrant sa variabilité spatiale et l’incertitude inhérente qui y est associée. Le milieu a des propriétés intrinsèques : la porosité, la répartition des minéraux dans la roche… Nous avons commencé il y a une dizaine d’années à intégrer dans nos simulations la variabilité spatiale du milieu géologique. Ce qui a augmenté les besoins en capacités de calcul.

Quand on fait tourner le modèle à l’échelle d’une mine d’uranium, par exemple, avec la variabilité spatiale de la teneur en uranium, il faut des capacités de calcul très importantes – même si l’on ne prend en compte que quelques variables. Le modèle doit produire, en fonction des variables, plusieurs dizaines, voire plusieurs centaines de représentations, qui sont ensuite confrontées à la réalité.

Puisque nous parlons d’utilisation en contexte industriel, une question se pose. Votre logiciel a été développé par des chercheurs et pour des chercheurs. Est-il utilisable par des ingénieurs ?

Vincent Lagneau – C’est un point important. La qualité et la simplicité de l’interface sont essentielles dès lors que l’outil quitte le labo pour être utilisé ailleurs. C’est un souci que nous avons toujours eu, mais qui a réellement trouvé sa traduction pratique depuis quelques années seulement.

Avec la structure de consortium dans le cadre de laquelle nous travaillons, nous avons commencé à distribuer le code à des ingénieurs qui, d’une part, n’ont pas forcément une formation d’hydrogéologue ou de géochimiste, et qui d’autre part ne vont utiliser cet outil qu’une partie de leur temps.

C’est d’autant plus critique que Hytec commence aujourd’hui à être utilisé comme un outil de production. Cela fait une dizaine d’années que nous travaillons avec Areva sur la modélisation du transport réactif dans les mines d’uranium. L’extraction de l’uranium se fait en grande partie (et se fera de plus en plus, parce que c’est moins onéreux) par récupération in situ, c’est-à-dire par injection d’une solution (par exemple acide sulfurique) qui dissout l’uranium, lequel est extrait par pompage.

Le pilotage des mines, aujourd’hui encore, est essentiellement empirique : on s’en remet au savoir-faire des ingénieurs. Or c’est exactement une situation où nos codes sont utilisables, avec du transport réactif et un milieu forcément hétérogène, dans lequel on avance en aveugle. Tout ce que voit l’exploitant, c’est ce qu’il injecte et ce qu’il récupère. Nos outils simulent exactement les milieux, la chimie des réactions, à partir de quelques variables comme la porosité et la perméabilité du milieu, la répartition de l’uranium (qui est fournie par un modèle géostatistique), le débit d’injection, mais aussi des bases de données intégrées dans Hytec. Au total, il suffit de deux ou trois paramètres de calage pour obtenir une modélisation assez précise, et surtout prédictive, qui offre à l’exploitant une représentation beaucoup plus fine que son savoir empirique, et lui ouvre la voie à des gains de productivité significatifs.

Réaliser cette « preuve de concept », en 2014, nous a pris plusieurs mois. L’étape suivante, dans laquelle nous sommes engagés et qui est soutenue par l’ANR dans un projet de chaire industrielle, est d’interfacer Hytec avec les besoins de la mine. Plutôt que de renseigner des paramètres physiques (perméabilité, porosité), il faut renseigner ce que voit le mineur : une géométrie de puits, une distribution d’uranium, une courbe de production, des débits d’entrée et de sortie…

Nous avons donc ajouté une couche qui va « avaler » des données de la mine et en sortir les courbes qui nous intéressent. Courbes qui ne résultent pas d’un calcul statistique, comme les outils classiques des mineurs, mais d’équations complètement déterministes.

J’ajouterai, pour conclure, qu’en faisant évoluer le modèle nous ne nous contentons pas de l’adapter aux paramètres de l’industrie minière. Nous recevons aussi des questions qu’elle se pose, par exemple sur les effets de la densité du fluide sur l’écoulement. Une question qui s’est révélée très pertinente, et nous a amenés en retour à améliorer le modèle. L’interaction avec l’industrie a cette vertu d’enrichir les questionnements, ce qui nous aide à développer une recherche de pointe.

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